更新時間:2026-01-23
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發表期刊:Nature Catalysis
文章標題:Reticular copper dual sites embedded with semiconductor particles for selective CO2-to-C2H4 photoreduction
作者:Qixin Zhou? ?1, Yan Guo? ?1,2 & Yongfa Zhu?
通過原子級精確的接近協調實現了碳-碳鍵合的雙重反應位點,為二氧化碳轉化為丙烯的反應提供了平臺。然而,其僅存在于表面的分布方式導致通過從本體相進行長距離遷移而產生的光生電子注入效率低下,從而導致不足以驅動丙烯合成所需的連續電子轉移。在此,我們展示了一種由嵌入配體缺陷型銅基金屬-有機框架(CuBTC-D/PC)中的半導體單元(TiO2、聚合碳氮化物或 WO3·H2O)構成的網狀雙重反應位點光催化劑設計。該系統在以水作為電子供體的情況下,將二氧化碳轉化為丙烯的選擇性達到 75.5%。網狀銅雙重反應位點促進了光生電子從光催化劑到活性位點的短程轉移,確保了丙烯合成過程中所有基本步驟所需的足夠電子濃度。增強的電子注入使得即使在低強度照射(約 0.4 個太陽)下也能實現高丙烯選擇性,證明了其適用于太陽能驅動的應用。這項研究證實了將二氧化碳通過光反應轉化為丙烯(C2H4)這一過程的可行性,并為多電子二氧化碳光反應提供了新的見解。







在150°C、密閉高壓條件下,用甲醇/乙醇混合蒸汽對 CuBTC 晶體進行1h的“氣相刻蝕",定向脫除部分 BTC 配體,形成富含不飽和Cu?Ox團簇的“配體缺陷"結構(CuBTC-D)。
該缺陷結構是后續嵌入 TiO?、PCN 或 WO?·H?O 半導體單元、構建“網狀雙銅活性位"的前提;缺陷程度直接決定Cu? 位點密度以及最終 C?H? 選擇性。
快速升溫:10min即可達到150 °C,縮短晶化-刻蝕周期。
精確控溫:±1 °C 的 PID 調節,保證 BTC 脫除量可控、批次重復性好。
高壓安全:PEEK材質防爆外罐,可在甲醇蒸汽自生壓力下安全運行(60bar以下)。
小體積高通量:100 mL 內膽一次可處理1g CuBTC,滿足后續克級光催化測試用量。10位平行實驗可放大制備。
無金屬污染:密閉體系避免攪拌槳或金屬釜壁接觸,保持 MOFs 純度
行星式全罐磁力攪拌(可選):反應釜內置磁子攪拌,確保反應體系的均勻,提高實驗的一致性、重現性。
XH-800SE 通過“溫和氣相缺陷化"手段,為構建高選擇性CO? 光還原制乙烯的“網狀雙銅位"催化劑提供了可控、高效且可重復的合成平臺。